В библиотеке Конгресса всегда много посетителей. По содержанию фонды почти универсальны (за исключением иностранной медицинской и сельскохозяйственной литературы, собираемой национальными медицинской и сельскохозяйственной библиотеками). Наиболее полно представлена литература по праву, истории, филологии, политике, по естественным и техническим наукам, а также справочно-библиографические издания.

Здесь хранятся свыше 5500 инкунабул (включая Библию Гутенберга), книжные собрания Т. Джефферсона и ряда других президентов США, коллекции произведений китайской (330 тыс. тт.) и японской (450 тыс. тт.) литератур, коллекция редких американских изданий (60 тыс. тт.).

По данным на конец 1960-х годов, фонды библиотеки насчитывали:

14,5 млн книг и брошюр;
132 тыс. томов переплетённых газет;
свыше 29 млн единиц хранения рукописных материалов;
3,3 млн единиц нотно-музыкальной литературы;
свыше 3 млн географических карт,
большое число других материалов, включая кинофильмы, пластинки грамзаписей, микрофильмы и т. п.
По данным на начало 2000-х годов библиотека всего содержит свыше 130 млн единиц хранения (общая длина книжных полок — почти 850 км), в том числе:

более 30 млн книг и других печатных материалов на 470 языках;
более миллиона выпусков газет со всего мира;
58 млн рукописей;
свыше миллиона публикаций правительства США;
4,8 млн карт;
12 млн фотографий;
2,7 млн звукозаписей;
500 тыс. микрофильмов.
Ежегодный прирост фондов — 1—3 млн единиц хранения.

По приближенной оценке объем всех фондов библиотеки, если их перевести в цифровой вид, составит 17—20 ТБ. И хотя пока не ведется планомерных работы в этой области, за период 1994—2007 годов было оцифровано около 10 % всех текстовых материалов, хранящихся в библиотеке. Примерная скорость сканирования составляет 75—200 документов в день